近日，电子科技大学光电科学与工程学院李世彬教授课题组在ACS Energy Letters（美国化学学会-能源快报）上发表了题为“Targeted Distribution of Passivator for Polycrystalline Perovskite Light-Emitting Diodes with High Efficiency”的高效率钙钛矿LED最新研究成果。
光电科学与工程学院2018级博士研究生彭雪峰和西南大学物理科学与技术学院杨晓晖为共同第一作者，光电科学与工程学院李世彬和陈力教授为共同通讯作者，电子科技大学光电科学与工程学院为第一作者单位。
该工作采用离子液体（BMIMBF4）修复多晶钙钛矿薄膜，通过路易斯酸碱的钝化作用和BMIM+ 离子钝化剂的靶向分布，实现了充分缺陷钝化进而大幅提高器件的发光效率和工作稳定性。基于本研究组已报道的能够高效钝化多晶钙钛矿薄膜下表面的聚苯乙烯磺酸钠改性PEDOT:PSS空穴传输层，制备了离子液体（BMIMBF4）靶向分布引起对PEA(FAPbBr3)4Br钙钛矿薄膜充分缺陷钝化的高效率发光二极管，其外量子效率为22.9%，电流效率为98cd A-1 ，发光波长为529nm。
图1. BMIMBF4修复多晶钙钛矿发光二极管的性能
通过比较分析含有不同阴阳对离子的离子液体（BMIMBF4，BMIMBr和FABF4）修复钙钛矿薄膜的光物理特性和器件性能，发现缺陷钝化主要来源于BMIM+ 离子，而BF4-离子的钝化效果不明显。BMIMBF4修复的钙钛矿多晶薄膜的光致发光量子产率接近100%，表明薄膜中的缺陷点位得到了充分钝化。
图2. BMIMBF4，BMIMBr 和FABF4修复多晶钙钛矿薄膜的光物理特性
FTIR和XPS测试结果表明，BMIM+离子的钝化主要为咪唑环上C=N官能团对铅相关的离子或原子缺陷的路易斯酸碱相互作用；同时，氢键相互作用加强了缺陷钝化效果。TAS测试结果进一步证实钙钛矿薄膜中的非辐射复合得到了有效抑制；并通过GIWAXS测试分析推测，BMIM+ 和BF4-离子没有进入钙钛矿晶格而靶向地分布于薄膜的晶界和表面, 有利于缺陷点位的充分钝化。
图3. BMIM+ 离子对多晶钙钛矿薄膜中缺陷钝化的相互作用及其效果
进一步采用SIMS测试分析发现，BF4-离子主要分布于空穴传输层及其与钙钛矿层的界面，进一步证实了缺陷钝化不是来源于BF4-离子；然而，BMIM+离子靶向地分布于钙钛矿薄膜内部和上表面并与缺陷点位的分布有很好的匹配，进而促进了钙钛矿薄膜中缺陷点位的完全钝化。
钙钛矿发光层的Nano-IR Mapping同时直观地显示出了BMIM+离子的上表面聚集和缺陷钝化相互作用，分析发现BMIM+ 离子的聚集并没有完全覆盖薄膜表面且其随机的分布与薄膜形貌无关；然而，BMIM+离子缺陷钝化相互作用的信号基本完全覆盖整个薄膜，直观地表明并证实了BMIM+离子钝化剂的靶向分布能够充分钝化形成于多晶钙钛矿薄膜晶界和表面的缺陷点位。
图4. BMIM+ 离子钝化剂的靶向分布及其对多晶钙钛矿薄膜中缺陷点位的完全钝化
最后，得益于缺陷点位的充分钝化和氢键对卤素离子的相互作用，钙钛矿薄膜中的离子迁移得到了有效抑制，进而大幅改善了器件工作稳定性。
图5. 钝化剂靶向分布对缺陷点位完全钝化的机理示意图和器件工作稳定
《ACS Energy Letters》的最新影响因子为23.1，主要发表能源研究中最新、突破性的科学进展。李世彬教授研究方向包括半导体单元器件、集成芯片、系统构建等多个方面，涉及有光伏模组、半导体器件及集成芯片应用。
李世彬教授作为项目负责人主持科技部重点研发计划、国家自然科学基金面上项目及省科技厅应用基础重点等多项国家级、省部级项目。迄今为止，多篇论文发表在国际著名学术期刊Advanced Materials，ACS Energy Letters，Nano Energy等。本项研究得到了国家自然科学基金（NSFC：61874150、 62174021）的支持。（来源：电子科技大学）
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